摘 要
根据R -O(R=稀土原子)键的键能与R 的离子半径以及原子序数的关系,筛选了Sm、Gd、Yb原子,对La2(Zr0.7Ce0.3)2 O7 (LZ7C3 )材料进行掺杂合成。
利用稀土氧化物Sm2 O3、Gd2 O3 和Yb2 O3 对LZ7C3 进行掺杂,在 1400℃下进行固相反应12小时,得到了(LaxA1 -x)2(Zr0.7Ce0.3)2 O7 (LaxA1 -x Z7C3) (A= Sm、Gd、Yb)新型热障涂层陶瓷材料。研究了新型热障涂层陶瓷材料的相结构和热物理性能,并通过喷雾干燥技术制备出了适合等离子喷涂的球形粉末,用大气等离子喷涂的方法制备了8YSZ/LaxA1 -xZ7C3双陶瓷层热障涂层结构,并研究了8YSZ/LaxA1 -xZ7C3双陶瓷结构的热震性能和失效机理。
研究结果表明:在 1400℃、12小时的合成条件下得到了LaxA1 -xZ7C3陶瓷材料,在该温度下固相合成基本能反应完全。LaxA1 -xZ7C3陶瓷材料的主相为烧绿石结构,并且根据掺杂量的不同,有莹石结构的La2Ce2 O7 或A2Ce2 O7出现。在固含量为 55% ,转速 9000r/min,P VA 含量1%,进出口温度分别为250 和150℃的喷雾干燥工艺条件下可以制得空心球形颗粒,粉末流动性为45~48s ,松装密度为 1.45~1.65g/ml ,能够很好的满足大气等离子喷涂的要求。 LZ7C3 的La位掺杂可以降低材料的热导率,提高材料的热膨胀系数。尤其是Gd原子对La位的取代可以有效降低材料的热导率,同时提高双陶瓷层结构的热震次数。8YSZ/Lax A1 -xZ7C3双陶瓷层热障涂层结构主要失效方式是顶层涂层的剥落,剥落处为8YSZ 与LaxA1 - xZ7C3 的陶瓷界面,其原因归结为LaxA1 -xZ7C3 与8YSZ 的热膨胀不匹配,导致在热震的过程中产生较大的热应力使顶层涂层失效。Gd 原子对La位部分取代量为x=0.25 时,即La0.25Gd0.75Z7C3材料具有相对最优的性能,热导率为0.76 W ⋅m-1⋅K-1,其双陶瓷层结构的抗热震性能较8YSZ/LZ7C3 有很大提高,热震次数平均为50次,性能提升约25% 。因此,8YSZ/LaxGd1 -xZ7C3 双陶瓷层结构有望在航天发动机热障涂层上得到广泛应用。
关键词: 热障涂层材料,固相合成,等离子喷涂,第一性原理
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